В начале 20-го века в Российской Империи начался небывалый размах революционного террора, и Великий Князь Сергей Александрович по долгу своей службы оказался на переднем плане борьбы с терроризмом. В данном вопросе он занимал решительную позицию, считал недостойным бояться убийц и занимал твердую позицию в отношении революционеров, устраивающих беспорядки и террор.
Вскоре стало известно, что эсеры приговорили Сергея Александровича к смерти и объявили за ним настоящую охоту, не остановил их даже уход Великого Князя с поста градоначальника. Оставил он эту должность не по причине опасностей, которых он как раз никогда не боялся, а из-за желания уделять больше времени семье и военной службе, к которой всегда лежало его сердце. При этом он отказывался от любого усиления охраны и только незадолго до покушения согласился переехать в Кремль, где было более безопасно. Впрочем, вход в Кремль был всегда открыт и никакой многочисленной охраны не было.
В начале 1905-го года в Москву для убийства Великого Князя прибыла боевая группа эсеров во главе с Борисом Савинковым. Первая попытка покушения провалилась из-за того, что эсеры заранее не решили судьбу остальных членов семьи, которые были в карете.Елизавету Федоровну любили многие и предупреждали, чтобы она не ездила с мужем, но она наоборот старалась не оставлять его.
Сам Сергей Александрович незадолго до убийства отказался от охраны и старался ездить один, чтобы не подвергать других опасности. В тот роковой день 17-го февраля он сделал последние распоряжения, простился с женой и племянниками, которые были ему вместо детей и сел в карету. Он успел приблизиться к Никольской башне, когда раздался страшный взрыв. Елизавета Федоровна сразу все поняла и бросилась на улицу. Она годами руками собирала фрагменты тела великого князя. Взрыв был настолько силен, что их разбросало даже по крышам ближайших зданий. Его останки перенесли в Чудов монастырь, где состоялось отпевание. Так, в возрасте 47-и лет закончил свой жизненный путь Великий Князь Сергей Александрович.