Родился 22 мая 1866 года. Несмотря на свою одаренность, Илья не окончил гимназию и поступил на военную службу в Сумской драгунский полк. В 1888 году он женился на Софье Николаевне Философовой. Работал поочередно то чиновником, то служащим банка, то агентом русской компании социального страхования, то агентом по ликвидации частных имений.
В начале XX века Илья Львович поселился с женой и детьми в Калуге, купив дом в центре города. Софья Николаевна, чтобы хоть как-то поправить финансовое положение семьи, в 1909 году пошла работать в частную женскую гимназию Саловой, где вела хор у девочек III—V классов. Во время Первой мировой войны работал в Красном кресте. Пытался стать журналистом, в 1915 году основал газету «Новая Россия».
В 1916 году Илья Львович покинул Россию и уехал в США. В Америке женился на теософке Надежде Климентьевне Катульской. На жизнь зарабатывал чтением лекций о творчестве и мировоззрении Толстого, принимал участие в экранизациях романов «Анна Каренина» и «Воскресение», которые были неудачными. В литературном наследии Ильи Толстого центральное место занимают мемуары, озаглавленные «Мои воспоминания». После эмиграции в США он перевел их на английский язык, существенно при этом переработав. «По мнению отца, из всех детей Илья был литературно наиболее одаренным. Кроме мемуаров, его самой главной и самой талантливой книги, он автор многочисленных статей и рассказов, один из которых — «Одним подлецом меньше» — Толстой находил превосходным», — отмечает внук Льва Толстого С. М. Толстой в книге «Дети Толстого».
Умер 11 декабря 1933 года в Нью-Хейвене (США)