Здание нынешнего Успенского собора было построено в 1848—1849 годах по проекту Льюиса Вуллиами и являлось англиканским приходским храмом всех святых. Храм повторяет базилику Сан-Дзено Маджоре в Вероне (XI в.). Западный фасад был перестроен в 1892 году Харрисоном Таунсендом. Особенно примечательна роспись над высокими арками, выполненная Хейвудом Самнером в технике сграффито, принцип которой основан на том, что при процарапывании специальными инструментами верхнего тонкого слоя штукатурки обнажаются слои других цветов. Над аркой в восточной части собора изображено Распятие с символами евангелистов. В западной части шесть круглых изображений обозначают шесть дней Творения. Фрески в верхней части стен нефа изображают библейские сцены и святых.
В 1956 году храм арендовала православная община Русской православной церкви, существовавшая ещё с 1741 года. Благодаря поддержке многочисленных друзей прихода, в 1979 году приходу удалось приобрести здание храма в собственность. Помимо собора, в комплекс входит пять жилых зданий.
Здание было легко приспособлено для православного богослужения. Царские врата иконостаса удалось спасти из храма при Русском Посольстве в Лондоне после Октябрьской революции. Иконы иконостаса были написаны в различное время тремя учениками выдающегося русского иконописца Леонида Успенского. Многие другие иконы были пожертвованы храму частными лицами.
В 2006 году исполняющий обязанности управляющего Сурожской епархии, в юрисдикции которой находится собор, епископ Василий (Осборн) решил перейти из Московского в Константинопольский Патриархат. Священный Синод Константинопольской церкви принял епископа Василия, присвоив ему титул «Амфипольский», и назначил его викарием главы Западноевропейского экзархата Константинопольского Патриарха.
В 2007 году часть клириков и мирян Успенского собора решила покинуть Сурожскую епархию вместе с епископом Василием. Они объявили, что храм в центре Лондона принадлежит им. После этого начался судебный процесс, который длился два года и завершился судебным решением в пользу Русской православной церкви. Ушедшие с епископом Василием миряне перешли в храм святого Петра в Лондоне.
В январе 2014 года в соборе начался ремонт, необходимость в котором появилась ещё при жизни митрополита Антония. Во время проведения работ прихожане молились в специально обустроенном для богослужений помещении. Храм вновь открылся 31 декабря того же года. Ныне приходская община состоит из людей различного национального происхождения, в основном, — это русские и британцы, в связи с чем богослужения проводятся на церковнославянском и английском языках.