Обитель находилась на левом берегу реки Волги в 3 км выше Углича, в районе современной деревни Покровские Горки. Основан, вероятно, в середине XV века. В конце 1460-х годов настоятелем стал Паисий Угличский. В конце XV веке обитель получила земельные пожалования от Андрея Большого в окрестностях города. На средства угличского князя в 1482 года было завершено возведение собора в честь Покрова Богородицы. Монастырь относился к числу значительных культурных центров края. В нем работали артели иконописцев, существовали мастерские производившие иконы и рукописные книги.
С начала XVI века, после смерти преподобного Паисия и обретения чудотворной иконы Покрова Богородицы, монастырь становится духовным центром и местом паломничества. В 1509 году по грамоте князя Дмитрия Жилки ему дано сельцо Архангельское с деревнями. В 1534 году грамотой Ивана IV и в 1585 году грамотой царевича Дмитрия были даны монастырю значительные льготы. К концу XVI века ему принадлежали слобода на городской стороне, 36 сел с деревнями. В это время на территории монастыря сооружается каменная церковь Богоявления Господня, храм Николы Чудотворца, деревянная церковь Сергия Чудотворца. В 1609 году разорен поляками, погибли игумен Антоний и 40 монахов. Возобновлен около 1619 года.
В конце XVII века на территории монастыря перестроена соборная церковь, возведена новая каменная Богоявленская церковь с трапезной, колокольня, начато строительство ограды с башнями. В 1692 году грамотою патриарха Адриана в монастыре учреждена архимандрития. Первым архимандритом был крестовый иеромонах патриарха, старец Макарий. Упразднена в 1764 году. В 1828-31 годах в монастыре построена колокольня высотой 30 м, в 1840-1842 годах перестроен придел Дмитрия Ростовского, в 1860 году сделано новое здание гостиницы. В обители находились также многочисленные жилые и хозяйственные помещения, начальное двухклассное училище. На ее территории были захоронены преп. Паисий, Федор, Данила и Алексей Адашевы, местные церковные деятели.
Упразднен был монастырь в 1920-х годах.
В 1935 году было принято решение о создании Угличского водохранилища и соответственно затопления огромных территорий, в которые попадал и монастырь, вернее то, что от него осталось после разорения безбожниками. В том же году в полутора километрах от обители ниже по Волге началось строительство Угличской гидроэлектростанции и судоходного шлюза, и началась активная подготовка будущего ложа водохранилища к наполнению — массовая вырубка лесов, снос всех строений, в том числе жилых домов, переселение людей из зоны затопления. Основную массу работ по строительству гидросооружений и расчистки ложа выполняли заключенные Волголага подразделения системы ГУЛАГ НКВД, преимущественно это были бывшие интеллигенция, духовенство, крестьяне. Решением комиссии по строительству Угличских гидросооружений были использованы кирпичи взорванных строений монастыря. Монастырский кирпич имел высокое качество и небывалую прочность, поэтому учитывая дефицит строительных материалов предвоенного времени, его закладывали в фундамент ГЭС и шлюза.
В 1939 году началось наполнение чаши Угличского водохранилища и спустя несколько месяцев воды искусственного моря поглотили собой то место, где некогда стоял мужской монастырь в честь Покрова Пресвятой Богородицы, основанный преподобным Паисием, где трудилось и молилось славное множество русских святых людей, прославлявших Бога и русскую землю. Ныне вот уже 75 лет над бывшим Паисиевым монастырем плещутся волны, скрывая собой то духовное наследие, что созидалось сотнями монашествующих и скрывая прах святых Христовых подвижников. Конечно, спасти монастырь можно было обваловкой территории со стороны Волги или переносом места строительства ГЭС. Но Волжский каскад водохранилищ для того и создавался, чтоб уничтожить величайшее русское духовное наследие, а выработка электроэнергии была всего лишь предлогом к этому.
В 1997 году на берегу водохранилища в непосредственной близости от затопленной святой обители в селе Покровские Горки был установлен поклонный крест в память о монастыре. Каждый год поздней осенью, когда уровень воды в водохранилище опускается до предельно низкой отметки, на середине искусственного моря показываются три небольших островка — то место где стоял монастырь. Три островка, символизирующих память о трех святых — Паисии, Адриане и Антоние.
