Крестовоздвиженская церковь находится в так называемом «южном» корпусе, который построен в 1882-1887 годах. Двухэтажное здание с купольным этажом, выстроенное в стиле классицизма. В купольном этаже находилась церковь, на первом и втором этажах общая монастырская трапезная, живописная мастерская, больница, ризница, комнаты сирот, воспитывающихся в монастыре, в подвале пекарня и квасная.
Первое упоминание об использовании Крестовоздвиженского храма в гражданских целях появляется в январе 1929 года в ходатайстве общины Богородицкого монастыря о предстоящем закрытии главного летнего собора. Настоятель Богородичного храма священник Ал. Лебедев поспешил обратить внимание НКВД, что «пустующий Крестовоздвиженский храм уже был передан «на нужды Государства». Документально этот факт нигде не был отмечен и пришлось власти срочно рассмотреть этот вопрос. Уже в 13 февраля 1929 года на заседании Президиума ЦИКа АТССР постановили в отношении этой церкви действие договора прекратить, церковь считать закрытой. Горсовету же предложили использовать помещение «для расширения школы № 12, находящейся в одном помещении, а НКФу по согласованию с музейной комиссией НКПроса и НКВД ликвидировать имущество закрываемой церкви». Таким образом, к концу месяца официально закрыли домовой храм, который и без того давно не функционировал, поскольку много раньше в этот же корпус поместили школу первой ступени. 1 марта актом согласно описи имущество Крестовоздвиженской церкви бывшего Казанского монастыря передано в Госфонд, а само помещение принято на учёт городского коммунального хозяйства.
До наших дней Крестовоздвиженский храм сохранился в несколько измененном виде. Долгое время здание использовалось пединститутом, а в 2004 году передано воссозданному Казанско-Богородицкому монастырю.
У Крестовоздвиженского собора 29 октября 2007 года построена малая колокольня. 7 колоколов весом от 6 до 370 килограмм были отлиты на Уральском заводе «Пятков и Ко» из так называемого колокольно-бронзового сплава и преподнесены в дар возрождающемуся монастырю екатеринбургскими предпринимателями. Теперь колокольный звон согласно Уставу сопровождает каждое богослужение, совершаемое в Крестовоздвиженском соборе.
27 апреля 2013 года накануне Светлого Вторника глава Татарстанской митрополии митрополит Казанский и Татарстанский Анастасий посетил Казанско-Богородицкий мужской монастырь Казани, где совершил освящение придельного храма Крестовоздвиженского собора обители в честь священномученика Ермогена, патриарха Всероссийского.
