В 1855 году исполнилось 700 лет со дня явления Божией Матери святому благоверному князю Андрею Боголюбскому. В память этого события 19 мая 1855 года в Боголюбском монастыре состоялась торжественная закладка нового соборного храма в честь Боголюбской иконы Божией Матери. За год до этого, в феврале 1854 года Московская почетная гражданка купчиха Анна Герасимовна Алексеева со своими сыновьями Симеоном и Димитрием Петровичами обратилась во Владимирскую Духовную консисторию с просьбой о разрешении им на свои средства соорудить в Боголюбском монастыре собор в честь иконы Боголюбской Богоматери с приделами: правый, в честь святого Симеона Богоприимца и Анны Пророчицы, освящён 18 июня 1866 года, левый святых первоверховных апостолов Петра и Павла, освящён 20 мая 1867 года. Проект был составлен Владимирским губернским архитектором Я.М. Никифоровым, взявшим за основу образцовые проекты известного архитектора К.А. Тона, проектировавшего храмы в византийско-русском стиле. В строительстве храма также принимало деятельное участие московское, владимирское, шуйское и ивановское купечество.
Строительство собора продолжалось 11 лет и было закончено в 1866 году. Освящал храм, в бытность свою на Владимирской кафедре, святитель Феофан Затворник, причисленный к лику святых в 1988 году. Основную работу по возведению собора производил монах Серафим, под руководством настоятеля монастыря архимандрита Иеронима, скончавшегося в 1865 году. Немного не дожил до освящения собора и сам отец Серафим, подвижник Боголюбской обители, почитавшийся как человек святой жизни не только во Владимирской губернии, но и в близлежащих местностях. Продолжил труды по завершению строительства и внутреннему благоустройству храма архимандрит Даниил. Проект иконостаса был выполнен академиком Ф.Г. Солнцевым. Собор отапливался, в цокольном помещении были сделаны специальные печи и устроено пневматическое отопление.
В 70-х годах XIX века храм был расписан внутри масляной живописью в классическом академическом стиле. Роспись производил потомственный иконописец, крестьянин села Боголюбово Иван Иванович Шорохов с братьями П. и С. Шороховыми. В 1907-1908 годах А.И. Шороховым была обновлена и дополнена настенная роспись собора. Тогда же им был сделан в главном приделе новый резной иконостас с колоннами, вызолоченный червонным золотом.
