17 августа 1823 года состоялось освящение главного собора монастыря, в честь Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня. 30 июля 1825 года был освящен правый придел в честь Похвалы Пресвятой Богородицы и во имя священномученика Дионисия Ареопагита. 20 августа 1825 года был освящен левый придел собора во имя святителя Иннокентия Иркутского, по желанию благотворителей, купцов Басниных. В подклети под алтарем храма была позднее устроена церковь-усыпальница во имя Иверской иконы Божией Матери. Здесь впоследствии были погребены все настоятельницы обители.
Пятиглавый собор имел форму правильного креста с центральным деревянным куполом. Равноконечный крест собора величиной 35 на 35 метров.
После революции монастырь был закрыт, собор пустовал. Потом здание было передано машиностроительному заводу имени Свердлова. Усыпальница в бывшей Иверской церкви использовалась заводом для сброса мусора. Здесь несколько десятилетий находилось гальваническое производство.
Собор возвращен верующим в 1995 году, а 27 сентября 1999 года в нем состоялось первое богослужение после советского лихолетья. При реставрации под многими слоями известки и грязи обнаружились участки хорошо сохранившейся стенной росписи. Причем роспись открылась сама по себе, на богослужении штукатурка отпала и обнаружились лики святых великомучениц Веры, Надежды и Любови.
После расчистки нижнего Иверского храма в церкви-усыпальнице освидетельствованы останки предположительно шести игумений Крестовоздвиженского монастыря, обретенных в подклети Иверского храма. 27 сентября 2011 года, в день праздника в честь Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня архиепископом Георгием был совершён чин Великого освящения Крестовоздвиженского собора.
