Собор в честь иконы «Божией Матери Смоленской» — один из первых в Поволжье храмов-памятников Государю Императору Александру II, поставленных ещё при жизни. Поводом для возведения столь грандиозного сооружения в небольшом уездном городе Козьмодемьянске стало чудесное спасение драгоценной жизни императора при покушении на него 4 апреля 1866 года. Спустя некоторое время строителями храма-памятника выступили отставной губернский секретарь М. И. Дьяконов, купцы II гильдии Яков Морозов и Василий Замятин, а также неравнодушные к произошедшему горожане. Был заказан проект собора у одного из архитекторов школы популярного на то время Константина Тона, работавшего в русско-византийском стиле.
Выстроенный и освящённый к 1872 году Козьмодемьянский собор имеет внешнюю схожесть с московским храмом Христа Спасителя: килевидное завершение стен с медальонами в нефе, фасадные гранённые колонны и купола. Килевидная форма закомар, завершающих куб собора, повторяются в оформлении оконных проёмов, белая окраска которых великолепно смотрится на красно-коричневом фоне стен собора. Всё это придаёт фасаду монументальный, стройный и праздничный вид. Ленты поребрика визуально отделяют верхние части здания от основных. Широкие и приземистые луковыцы ребристых куполов с крестами, напоминают одновременно царский головной убор — шапку Мономаха — и ратные шлемы русичей.
Творение провинциальных зодчих с широко расставленным пятиглавием позже дополнилось семи колоколами. Самый большой колокол весил 139 пудов 10 фунтов, звук которого слышен был за многие километры от города. В соборе три алтаря: главный — во имя Смоленской иконы Божией Матери, правый — во имя Архистратига Михаила, левый — во имя великого князя Александра Невского. Внутри храма четыре мощных колонны поддерживают свод. На северной стороне расположены хоры. Стены и верхние своды были расписаны масляной живописью. Главными святынями храма были древние иконы больших размеров — Вознесения Господня, св. Архистратига Михаила и Смоленской Божией Матери. К храму были приписаны 2 часовни: одна в честь 300-летнего юбилея Козьмодемьянска, другая — в честь восшествия на престол Государя Императора Александра III. При Смоленском соборе была открыта церковно-приходская школа.
В отличие от других храмов Козьмодемьянска, подвергшихся разорению и практически полному разрушению в период религиозных гонений, Смоленский собор пострадал в меньшей степени. Несмотря на то, что церковные службы были прекращены в конце 1920-х годов, размещение в нём краеведческого и художественного музеев спасло здание от сноса. В 1929 году здание лишилось пятиглавия, была разобрана колокольня. Помещения бывшего храма в срочном порядке подготавливались для размещения экспозиций этих музеев. В процессе ремонта и демонтажа иконостаса и других предметов культа были «замаскированы» великолепные росписи — их покрыли известковой побелкой. Стоит отметить, что по просьбе музейщиков в 1975 году был произведён косметический ремонт внутреннего музейного помещения, в результате которого росписи частично отмыли. В это время здесь работал художник-реставратор Ефимов Измаил Варсонофьевич. Небольшой фрагмент отмытых фресок — это ангелы и ученики Иисуса Христа.
И только в конце 1990-х годов Смоленский собор вновь обрёл своё истинное предназначение — быть духовным оплотом города Козьмодемьянска. В короткие сроки было реставрировано пятиглавие, началось воссоздание внутреннего убранства. Первые богослужения начались в 1998 году, ещё до завершения реставрационных работ. Интерьер собора украсил золочёный резной иконостас из 4-х рядов святых образов, арочные своды и колонны-опоры покрылись искусной росписью, в потолочной части был закреплён тяжёлый позолоченный канделябр, служащий не только частью системы иллюминации, но и великолепным декоративным элементом. В 2008 — 2012-х годах реставрацией масляной живописи ХIХ века занимались петербургские художники-реставраторы Юрий Александрович Гошпаренко и Антон Иванович Клюшанов. В 2004 году было закончено строительство новой колокольни, для которой были отлиты новые колокола на средства благотворителей. Смоленский собор сегодня — главная архитектурная достопримечательность всего Марийского края, центр и символ духовного обновления Козьмодемьянска.
