После убийства в 1905 году генерал-губернатора Москвы великого князя Сергея Александровича его вдова, великая княгиня Елизавета Федоровна, продала часть своих драгоценностей, приобрела купеческую усадьбу на Большой Ордынке и начала создавать Марфо-Мариинскую обитель милосердия в честь двух сестёр Марфы (служение ближнему) и Марии (духовная жизнь). Марфо-Мариинская обитель была призвана оказывать помощь больным и бедным и утешение находящимся в горе и скорби.
22 мая 1908 г., в праздник Вознесения Господня, состоялась закладка соборного храма во имя Покрова Пресвятой Богородицы, который строился до 1912 г. архитектором А. Щусевым в стиле древнерусской архитектуры. Расписывать храм Елисавета Фёдоровна пригласила следующих художников: Михаила Нестерова, Павла Корина и скульптора Сергея Коненкова. Нестеров создал композиции: «Путь к Христу», изображавшую 25 фигур, «Христос у Марфы и Марии», «Утро Воскресения», а также подкупольное изображение Бога Сафаофа и лик Спаса над порталом. В Покровском храме была устроена потайная лестница, ведущая в подземную усыпальницу – её расписывал Корин на сюжет «Путь праведников ко Господу». Там настоятельница завещала себя похоронить. В память же о благодатном посещении Святой Земли, на фасаде Покровской церкви был изображен вид Иерусалима, с ротондой Гроба Господня и куполом церкви Марии Магдалины. 12 колоколов храмовой звонницы подобраны под «Ростовский звон». Маленький храм был рассчитан на тысячу человек и предполагался одновременно лекционным залом. В 1920-х годах в Покровском соборе был дом санитарного просвещения, затем реставрационные мастерские. В больничном корпусе с церковью святых Марфы и Марии находилась амбулатория им. профессора Ф.А. Рейна.
Возрождение обители началось в 1990 году с открытия памятника великой княгине Елизавете Федоровне работы В.М. Клыкова во дворе обители. Сегодня обитель живет новой жизнью, но продолжает следовать целям, заложенным ещё в дореволюционную эпоху.
