Музей был основан общественным фондом музея Марины Цветаевой в июне 1991 года на волне Цветаевских праздников поэзии, сейчас Цветаевских фестивалей поэзии, проводящихся в городе Александрове с 1982 года. Он был первым из цветаевских музеев, появившихся в России. В том же 1991 году музей был передан Фондом в управление администрации города Александрова и стал муниципальным музеем. Принцип музея, экскурсия для каждого посетителя.
Победитель конкурса «Меняющийся музей в меняющемся мире» 2008 года за проект «Пошли мне сад на старость лет».
Этот музей по задумке его устроителей является музеем метафорой, то есть средствами музея воспроизводит атмосферу того времени, в котором жили Цветаевы. Экспозиция охватывает 1915—1917 годы, время, когда Анастасия и Марина Цветаевы жили в Александрове. Музей в музее, занимающая два зала экспозиция «Александров столица 101-го километра». Экспозиция в филиале «Дом-музей Алексея Мусатова» в деревне Лизуново Александровского района посвящена жизни и творчеству известного детского писателя Алексея Мусатова. В состав музейного квартала входят два деревянных дома — «Цветаевский домик» и «Дом Лебедевых», двухэтажный каменный дом XVI—XX веков и Мемориальный сад Марины и Анастасии Цветаевых. Кроме того к музею относятся «Зал камерной музыки», он же и выставочный зал, и усадьба в деревне Лизуново. В каменном доме в Военном переулке экспозиция музея «Александров столица сто первого километра» размещена в историческом помещении, датируемом XVI века, которое предположительно использовалось государевыми конюшнями Александровской слободы.
Фонды музея в настоящее время составляют более тридцати пяти тысяч единиц хранения и имеют в своём составе коллекции материалов выдающихся деятелей культуры, творчество которых непосредственно связано с Александровским краем. Это Марина и Анастасия Цветаевы, Осип Мандельштам, Ариадна Эфрон, Аделаида и Евгения Герцык, Сергей Елпатьевский, Александр Солженицын, Анатолий Марченко, доктор Сергей Маслеников, венгерской писатель-классик XX века Йожеф Лендел, Лев Лагорио, российско-венгерский художник Виктор Тоот, швейцарская гражданка Эльза Рутгерс, священник Александр Сергеенко и многие другие.
Музей проводит три широко известных фестиваля, старейший в России поэтический фестиваль, Цветаевский фестиваль поэзии с 1982 года, последняя полная неделя июня, Международный фестиваль камерной музыки имени Сергея Коршункова с 1994 года, первая полная неделя апреля и фестиваль «Александровские сезоны Большого театра». Кроме того в деревне Лизуново проводится ежегодный Мусатовский праздник детской литературы, Стожары.
