Заслуживает внимания также каменное здание, недалеко отстоящее от стен монастыря, слева от входа. Это бывший собор города Кириллова, освященный во имя Казанской иконы Божией Матери. Собор строился несколькими поколениями. Это самая ранняя приходская церковь Кириллова по времени возникновения. Скорее всего, именно она упомянута в описи Кирилло-Белозерского монастыря 1668 года под именем Казанской церкви, принадлежащей тогда монастырю, хотя и стоявшей вне его стен. Она представляла собой деревянную церковь с колокольней, построена была на пожертвования жителей монастырской слободы.
Каменный храм на месте деревянного возведен был в 1700 году. С этого времени Казанская церковь принадлежала уже не монастырю, а монастырской слободе. После того, как в 1776 году подмонастырская слобода была преобразована в уездный город, казанская церковь была обращена в собор. Вскоре встал вопрос о его расширении и придании ему более представительного наружного вида. К 1825 году завершается перестройка и отделка Казанского собора, сделанная по проекту коллежского советника Александра Ивановича Старова.
В отличие от прежнего в новом храме устроили три престола. В теплом отделении слева во имя Апостола Андрея Первозванного, справа Богоматери Боголюбской, престол холодного собора был освящен, как и прежде, в честь Богоматери Казанской. Из старых образов для новых иконостасов сохранили только особо чтимые с изображениями Преподобного Кирилла Белозерского и Казанской Божией Матери. В 1859 году из Петербурга были привезены резные иконостасы, изготовленные по рисункам академика Ф.Г. Солнцева. Там же были заказаны и новые образа, которые выполнил «иконописец двора Его Императорского Величества» М. Пешехонов.
Собор во имя Казанской иконы Божией Матери играл важную роль в жизни Кириллова, здесь совершались венчания и требы, выполнение которых невозможно было осуществить в монастыре. У собора располагалась главная площадь города, где проходили ярмарки.
В тридцатых годах собор был закрыт. Колокольню собора разрушили в конце 1935 года или начале 1936 года. Старожилы вспоминают, как шпиль с помощью тросов сдернул трактор, а колокола еще раньше увезли на переплавку. Тем не менее, собор оставался средоточием городской жизни, у его стен до 1960-х годов дважды в год собирались многолюдные ярмарки, а по воскресениям шумели базары. В советское время в здании собора размещался винный цех. Возродившаяся община Кириллова первым делом добилась выведения винного производства из храма, полуразрушенное здание было передано общине. Однако средств на капитальный ремонт собора нет.
