Храм, сооруженный в XVII веке над входом в Ближние пещеры Киево-Печерской лавры. До середины XVII века вход в пещеры имел вид обычной деревянной будки с зарешеченными дверями. Между 1638 и 1651 годами, вероятно по распоряжению Петра Могилы, сооружена первая церковь Воздвижения Честного Креста. Она была трехчастной с двумя куполами над нефом и алтарем. Западный притвор был каменным, остальная часть здания — деревянная, окруженная опасанием. Около 1670 года деревянную часть церкви перестроили.
В 1700 году на средства полтавского полковника Павла Герцика сооружен каменный храм, сохранившийся доныне. При этом часть стен старой церкви использовали для постройки трапезной. Воздвиженская церковь трехчастная, завершена тремя грушевидными куполами на граненых барабанах. Неф расширен по бокам полукруглыми внутри и гранеными снаружи выступами — клиросами, которые вместе с алтарем образуют в плане триконх. Притвор в плане прямоугольный, к нему прилегает трапезная. Южной стороной церковь прилегает непосредственно к холму, в котором выкопаны пещеры. Входы в пещеры устроены из притвора, трапезной и ризницы. Фасады первоначально не имели никакой декорации. Лишь южный портал около 1769 года украшен сочной орнаментальной лепкой с головками ангелов.
До 1857 года в храме висел портрет основателя. Со временем он настолько почернел от копоти, что неопытные богомольцы принимали его за икону и молились на него. Из-за этого портрет пришлось снять.
Иконостас в стиле позднего барокко сооружен в 1769 году известным киево-подольским резчиком Карпом Швериным. Иконы для него написал, в наказание за попытку побега из монастыря, иконописец Захария Голубовский, который позднее возглавил Лаврскую иконописную мастерскую. Из написанных им икон сохранились лишь некоторые, остальные заменили новыми в конце XIX векв. Серебряные чеканные царские врата работы киевского мастера Алексея Ищенко ныне оказались в музее искусств Лос-Анджелеса. Настенная живопись XVIII века обновлялась в 1816 году, а в 1894-1895 годах храм был заново расписан художником Даниилом Давыдовым в академическом стиле.
В 1749 году для поддержки пещерного косогора с восточной стороны к церкви пристроили подпорную стену с открытой аркадой на колоннах. Вероятно, ее возводили под наблюдением Иоганна Шеделя. Из галереи сделан еще один вход в пещеры. Второй этаж для размещения келий и ризницы надстроил в 1818 году Андрей Меленский. В 1880-х годах изменен фасад, арки превращены в окна. Внутри галереи появилась стенопись, интересная тем, что здесь среди грешников в аду изображен Лев Толстой.
Воздвиженская церковь отреставрирована в 1970-1974 годы. В 1973-1975 годы проведена реставрация живописи. В 2011 году совершены обширные реставрационные работы по обновлению храмовых куполов обители. В процессе работ по реконструкции выполнено золочение куполов, а также отремонтированы крест и кровля храма в честь Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня.
22 марта 2014 года, по завершении внутренних ремонтно-реставрационных работ, длившихся более года, митрополит Черновицкий и Буковинский Онуфрий, Местоблюститель Киевской митрополичьей кафедры, совершил Чин освящения и Божественную литургию в обновленном Крестовоздвиженском храме.
