Основанный в 1866 по инициативе англичанки Бирг приют был поначалу частным и размещался на Бассейной улице. В 1870 он перешел в ведение Императорского Человеколюбивого общества, и его покровителями стали вел. кнн. Мария и Сергей Александровичи, имена которых с 1884 вошли в название приюта.
Когда для приюта купили новый дом, арх. Г. Б. Пранг его перестроил, создав на средства гр. Александра Петровича Толстого на третьем этаже небольшая церковь со звонницей. Она была освящена 28 декабря 1873 митрополитом Исидором (вероятно, во имя Рождества Иоанна Предтечи) в присутствии высоких покровителей. Иконы для двухъярусного иконостаса написали В. П. Худояров и С. С. Судьбинский; серебряную утварь (по рисункам архитектора) и бронзовые светильники сделал староста, серебряных дел мастер Н. А. Груздев; ризницу подарил купец И. Ф. Громов.
Так как приют был задуман для крещеных еврейских детей (их было около 40), то в храме была сделана крещальня: медный чан под резной сенью, с которой свисал серебряный голубь. С 1884 в приюте стали призреваться и православные дети – в основном девочки в возрасте 5–12 лет, получавшие начальное образование.
В 1898–1899 под смотрением техника М. А. Андреева был возведен четырехэтажный лицевой дом и дворовые флигели.
В 1901–1902 лицевой дом был полностью перестроен по проекту гражд. инж. П. Н. Батуева, и на третьем этаже дворового флигеля 9 февраля 1903 освящена новая двусветная церковь, богато украшенная лепкой, но с прежним убранством и утварью. Посреди главного фасада возвышалась шатровая звонница. Вскоре храм, который славился своим хором, пострадал от пожара и по восстановлении был вновь освящен 22 февраля 1905 митрополитом Антонием (Вадковским).
В 1913 при приюте (считавшемся образцовым) основана Женская учительская семинария, воспитанницы которой ходили в приютский храм.
С 1896 до закрытия в 1919 в нем служил о. Иоанн Петрович Лавровский.
Ныне в здании жилые квартиры.
